Auch Lunar Orbiter 2 suchte primär nach geeigneten Landeplätzen für Surveyor Sonden sowie bemannte Mondmissionen. Dabei näherte sich die Sonde der Mondoberfläche bis auf 49,7 km. Zwischen dem 18. November und dem 7. Dezember gelangen 609 hochauflösende und 208 mittelaufgelöste Aufnahmen der Mondoberfläche. Der Ausfall eines Sendeverstärkers am 7. Dezember verhinderte eine weitere Datengewinnung.
Am 8. Dezember 1966 veränderte man die Bahn des Orbiters, um neue Daten über die Mondanziehungskräfte zu bekommen. Die Mikrometeoritensensoren registrierten bis zum Ende der Mission 3 Einschläge. Am 11. Oktober 1967 schlug die Sonde kontrolliert auf der Mondoberfläche auf.